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  • 我所揭示二維鈣鈦礦中超快激子解離動力學新機制


    二維鈣鈦礦中的激子會自發地快速解離形成更適用于光伏發電的自由載流子,如同懷抱著不同電荷的蜜蜂在花叢中相聚到分離的過程

      近日,我所超快時間分辨光譜與動力學研究組(1110組)金盛燁研究員、田文明研究員等在(準)二維鈣鈦礦激子解離動力學研究中取得新進展。該團隊通過超快時間分辨光譜學技術首次直接觀測到二維鈣鈦礦中快速的動態激子解離過程,并由此提出論證了由極化子屏蔽效應誘導的激子解離新機制。

      受到光照,半導體會產生載流子——電子和空穴,兩者因帶有相反的電荷在靜電吸引力作用下被“捆綁”在一起,形成激子。與自由的電子和空穴相比,激子具有更高的發光效率因而在發光和顯示器件領域具有潛在應用價值;但在太陽能電池等光伏應用中,大量存在的激子不利于正負電荷的分離提取,使太陽能電池效率大幅降低。因此,研究半導體中激子與自由載流子之間相互轉化的動態過程,對材料和器件的合理應用具有重要的指導意義。

      作為一類天然的量子阱材料、優質的半導體介質,二維鈣鈦礦穩態激子結合能相比傳統的三維鈣鈦礦大幅提高,達到數百毫電子伏特,使激子難以在室溫下解離。此前傳統觀點認為,二維鈣鈦礦中光生載流子主要以激子的形式存在,在室溫下難以解離形成自由載流子,從而推測二維鈣鈦礦不適用于太陽能電池等光伏器件。然而,近期的一些研究卻發現與之相背的結果。研究團隊推測,此前的研究可能因為忽略了光生電荷與晶格之間的相互作用,從而使人們高估了二維鈣鈦礦的激子結合能。

      本工作中,該團隊通過飛秒超快光譜學技術等,首次在室溫下直接觀測到二維鈣鈦礦中快速的動態激子解離過程,證明二維鈣鈦礦中載流子在平衡狀態下主要以自由載流子的形式存在。這與此前報道的通過穩態吸收光譜等技術得出的較高激子結合能存在較大差異。為了解釋這一反常的物理現象,該團隊進一步通過低溫光譜學等,提出由激子—極化子形成而誘導的激子解離機理,即激子通過與聲子之間強的耦合作用形成激子—極化子,由于極化子的屏蔽作用大幅削弱電子—空穴間的庫倫作用力,使激發態激子結合能顯著降低,從而促進激子的快速解離。此外,團隊還證明了激子解離以及后續的自由載流子非輻射復合過程是限制二維鈣鈦礦熒光量子效率的主要因素。該發現揭示了二維鈣鈦礦材料中可能普遍存在的極化激子解離特性,為二維鈣鈦礦材料在光伏和光電探測等器件中的應用提供了理論指導。

      在二維鈣鈦礦載流子動力學研究中,該團隊曾直接觀測到二維鈣鈦礦薄膜中的載流子定向分離與輸運(J. Am. Chem. Soc.,2017);在二維鈣鈦礦單晶中揭示了層內缺陷輔助的長距離載流子輸運新機制(J. Am. Chem. Soc.,2020);發現了俄歇輔助的層間電子轉移新機理(J. Am. Chem. Soc.,2021)。

      相關研究成果以“Ultrafast and High-Yield Polaronic Exciton Dissociation in Two-Dimensional Perovskites”為題,發表在《美國化學會志》(Journal of the American Chemical Society)上。該工作的第一作者是我所1110組孫祺博士和趙春一博士。上述工作得到了國家重點研發計劃“納米科技”重點專項、國家自然科學基金、中科院青年創新促進會等項目的支持。(文/圖 孫祺、趙春一、田文明)

      文章鏈接:https://doi.org/10.1021/jacs.1c08900

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