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  • 我所實現高溫穩定的銅基催化劑的研制

      近日,我所碳資源小分子與氫能利用創新特區研究組(DNL19T3)孫劍研究員、俞佳楓副研究員團隊,與日本富山大學Noritatsu Tsubaki教授、我所電鏡技術研究組(DNL2002)劉岳峰副研究員等人合作,成功構建了800℃高溫穩定的銅基多相催化劑。合作團隊結合磁控濺射(Sputtering,SP)和火焰噴射(Flame spray pyrolysis,FSP)兩種負載型催化劑制備新技術,分別對金屬銅的電子結構和TiO2載體的可還原性進行重構,首次在較低溫條件下構建了非貴金屬銅基催化劑上經典的金屬載體強相互作用(Strong metal-support interaction, SMSI),進而實現了耐水耐高溫銅催化劑的可控制備。

      長期以來,銅基催化劑因其廉價和高活性而被廣泛應用于多種工業催化反應中。但受限于較低的塔曼溫度,銅納米顆粒極易在300℃以上燒結聚集而導致失活,嚴重限制了其高溫應用。因此,構建可穩定銅顆粒的保護層,從根本上限制其聚集長大是解決這一問題的關鍵技術之一。然而,金屬銅的功函數較低,且對氫氣活化能力較弱,很難誘導載體物種向其表面遷移形成包裹,無法像傳統貴金屬一樣在溫和條件下形成金屬載體強相互作用。

      本工作中,合作團隊通過利用自主開發的SP技術,改變了Cu的外圍電子環境,同時采用FSP技術,增加了氧化物中晶格氧無序度,分別促進電子轉移和載體還原,實現了在300℃較溫和條件下即可形成SMSI。研究發現,在高溫(550-800℃)CO2加氫(逆水氣變換)反應條件下,該銅基多相催化劑可連續穩定運行700小時,且未見顆粒長大。本工作實現了銅催化劑上SMSI的構筑和調控,闡明了催化劑表界面上的反應過程和催化機理,為提高銅基催化劑的水熱穩定性提供了全新策略,有望進一步拓寬銅基催化劑的高溫應用領域。

      近年來,孫劍團隊在CO2加氫和先進納米催化材料的制備和新應用方面取得了系列成果,采用SP技術(Sci. Adv.,2018;ACS Catal.,2014)和FSP技術(ACS Catal.,2020;Chem. Sci.,2018;Chem. Comm.,2021;Appl. Catal. B: Environ. ,2016)先后開發了一系列與傳統催化劑不同性質的催化材料,并成功應用于加氫、氧化、重整等多種催化反應中。

      相關成果以“Ultra-high Thermal Stability of Sputtering Reconstructed Cu-based Catalysts”為題,于近日發表在《自然-通訊》(Nature Communications)上。該文章的第一作者是我所DNL19T3俞佳楓。該工作得到國家自然科學基金、中國科學院青年創新促進會、興遼英才青年拔尖人才計劃、大連市杰出青年科技人才計劃、我所創新基金等項目的支持。(文/圖 俞佳楓、孫劍)

      文章鏈接:https://doi.org/10.1038/s41467-021-27557-1

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